Entrée à la Comédie-Française en 2005 ; sociétaire de 2010 à 2015.

Diplômée de Sciences Po (IEP Paris) et d'histoire, après des études en hypokhâgne et khâgne, Léonie Simaga entre au Conservatoire national supérieur d'art dramatique en 2002. Elle a participé à de nombreux ateliers d'élèves sous la direction de Nada Strancar, Muriel Mayette-Holtz, Joël Jouanneau, Simon Abkarian et Jean-Michel Rabeux.

Entrée à la Comédie-Française le 13 juillet 2005, elle est nommée sociétaire le 1er janvier 2010.
Elle y interprète Aricie dans Phèdre de Racine mise en scène par Michael Marmarinos, Virginie, bonne chez Beauperthuis dans Un chapeau de paille d'Italie de Labiche mis en scène par Giorgio Barberio Corsetti, Silvia dans Le Jeu de l'amour et du hasard de Marivaux mis en scène par Galin Stoev, Polly Peachum dans L'Opéra de quat'sous de Bertolt Brecht et Kurt Weill mis en scène par Laurent Pelly, Eunice Hubbell dans Un tramway nommé désir de Tennessee Williams mis en scène par Lee Breuer, Hermione dans Andromaque de Racine mise en scène par Muriel Mayette-Holtz et Lucile et Annette dans Quatre pièces de Feydeau, spectacle mis en scène par Gian Manuel Rau au Théâtre du Vieux-Colombier.
Elle joue également Angélique dans Le Malade imaginaire de Molière mis en scène par Claude Stratz, Fanchette dans Le Mariage de Figaro de Beaumarchais mis en scène par Christophe Rauck, Dorimène dans Le Mariage forcé de Molière mis en scène par Pierre Pradinas, Roxane dans Cyrano de Bergerac de Rostand mis en scène par Denis Podalydès, Sue dans L'Ordinaire de Michel Vinaver mis en scène par Michel Vinaver et Gilone Brun, Nièce, Dulcinée, Chirurgien, Muse, Dame dans Vie du grand dom Quichotte et du gros Sancho Pança d'Antonio José da Silva mise en scène par Émilie Valantin, Penthésilée dans Penthésilée de Kleist mise en scène par Jean Liermier, Lucietta dans Il campiello de Goldoni mis en scène par Jacques Lassalle, l'Infante et Chimène dans Le Cid de Corneille mis en scène par Brigitte Jaques-Wajeman, la Bergère, le Chat, la Couleuvre, le Moucheron dans Fables de La Fontaine mises en scène par Robert Wilson, Lucrèce dans Le Menteur de Corneille mis en scène par Jean-Louis Benoit, la Comédie, Lucinde et Climène dans Molière/Lully, spectacle mis en scène par Jean-Marie Villégier et Jonathan Duverger, Mina adulte dans Papa doit manger de Marie NDiaye mis en scène par André Engel et Zarès dans Esther de Racine mise en scène par Alain Zaepffel.
Enfin, on a pu la voir dans Paroles, pas de rôles/vaudeville de De Schrijver, Van den Eede et de Koning mis en scène par TG STAN, DE KOE et DISCORDIA.

On a également pu l'entendre dans Nos plus belles chansons, cabaret conçu par Philippe Meyer et voir ses mises en scène de Pour un oui ou pour un non de Sarraute et d'Othello de Shakespeare, au Théâtre du Vieux-Colombier.

Depuis 2011, elle a interprété Dorimène dans Le Mariage forcé de Molière mis en scène par Pierre Pradinas, Hermione dans Andromaque de Racine mis en scène par Muriel Mayette-Holtz, Eunice Hubbell dans Un tramway nommé désir de Tennessee Williams mis en scène par Lee Brewer, Polly dans L’Opéra de quat’sous de Brecht mis en scène par Laurent Pelly, Angélique dans Le Malade imaginaire de Molière mis en scène par Claude Stratz, Silvia dans Le Jeu de l’amour et du hasard de Marivaux mis en scène par Galin Stoev, Virginie dans Un chapeau de paille d’Italie de Labiche mis en scène par Giorgio Barberio Corsetti, Aricie dans Phèdre de Racine mis en scène par Michael Marmarinos.

Son dernier rôle à la Comédie-Française en 2014 est Emma dans Trahisons de Pinter mis en scène par  Frédéric Bélier-Garcia, avant de prêter sa voix, en 2015, aux cycles du Bureau des lectures.

Elle quitte la troupe le 31 décembre 2015.

Léonie Simaga est Chevalier dans l'Ordre des Arts et des Lettres.